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南开大学庞代文教授团队近红外量子点新突破 | 前沿用户报道

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2022/2/10 8:49:45
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成果简介        



2021年8月,南开大学庞代文教授课题组在国际期刊J. Am. Chem. Soc上发表论文:Breaking through the Size Control Dilemma of Silver Chalcogenide Quantum Dots via Trialkylphosphine-Induced Ripening: Leading to AgTe Emitting from 950 to 2100 nm,提出配体诱导量子点熟化生长策略,实现银硫族(AgTe)量子点发射波长从950nm到2100nm连续可调。        



背景介绍        



银硫族量子点(AgX; X=S, Se, Te)是一类窄带隙半导体纳米晶体,由于其具有近红外荧光发射、高稳定性以及低生物毒性等优异性质,作为近红外二区荧光活体成像的荧光材料,在生物医学研究中有着良好应用。        



理论上,银硫族量子点中的Ag2Se以及Ag2Te量子点的荧光发射波长能够覆盖整个近红外波段。然而,目前其发射波长可调窗口很窄,无法在宽范围内连续调节。量子点的发射波长(带隙)可通过控制量子点的尺寸来调节,但对于银硫族量子点,其难点在于:1)带隙太窄,发射波长对尺寸变化特别敏感;2)对其成核与生长机理认识不足        



量子点尺寸控制的关键在于控制成核与生长阶段单体的供给。小尺寸量子点合成时,需要控制单体用于成核,且抑制纳米晶的进一步生长。反之亦反。庞代文教授团队发现,三烷基膦能够诱导小尺寸银硫族量子点溶解。基于此发现,可通过改变三烷基膦用量、种类、合成温度等精确调控银硫族量子点的溶解行为,进而调控单体为成核或生长所用,精准实现不同尺寸(发光波长)银硫族量子点合成。        



图文导读




本实验以AgTe为样品,通过在1.6–5.9nm间(幅度(Δr)仅4.3nm)精确调节AgTe量子点的粒径,实现了其发射波长从950nm至2100nm的连续可调(跨度(Δλ)为1150nm)。            


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图1 三烷基膦诱导量子点熟化实现Ag₂Te发射波长从950nm到2100nm连续可调。            

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图2 量子点表面致密的配体层有效地钝化了表面原子,非辐射跃迁减少,发光效率得到了提升。        



       

本工作中,Ag₂Te量子点的荧光发射峰可调范围宽(950-2100 nm),为获得真实、完整的稳态荧光光谱需要使用不同的近红外检测器,以在检测器的最佳响应区间进行测试。对于瞬态荧光光谱,由于近红外样品的量子产率相对可见光样品较低,想要在短时间内完成测试,对激光器的功率有较高的要求。本工作中使用980 nm的脉冲光源(DD-980L, HORIBA)激发样品,荧光寿命曲线用软件(DAS6, HORIBA)拟合,可以快速实现近红外量子点瞬态荧光的测试。        



仪器推荐        

Fluorolog-QM,采用模块化设计,针对如AIE、钙钛矿、近红外一区二区荧光探针、稀土纳米发光材料、量子点、光功能材料等热点应用实现个性化配置。激发波长低至180nm起,发射波长可覆盖185~5500nm。全波长范围准确聚焦,无色差,高灵敏度35000:1,高分辨率0.1nm。全套的寿命测试技术(TCSPC、MCS、SSTD和延迟技术),保证了全光谱稳瞬态、延迟光谱测试功能。        

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Fluorolog-QM 模块化稳瞬态荧光光谱仪



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总结展望            

尽管有着十余年的发展历史,银硫族量子点一直面临着发射波长难以在宽范围内调控的难题。相比于原有的工作,这个工作在合成方法以及涉及的化学试剂上并没有太多的变化,而是从细节出发,发现了之前一直被忽略的现象,并基于这一发现突破了存在多年的调控难题。            



庞代文教授简介:    

博士、南开大学化学学院杰出教授、博士生导师、美国医学与生物工程院(AIMBE)Fellow、英国皇家化学会Fellow (FRSC)、南开大学分析科学研究中心主任、全国纳标委纳米光电显示技术标准化工作组组长等。主要从事生物医学量子点研究。    

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文献信息        

英文原文标题            

Breaking through the Size Control Dilemma of Silver Chalcogenide Quantum Dots via Trialkylphosphine-Induced Ripening: Leading to Ag2Te Emitting from 950 to 2100nm            



发表期刊            
J.Am. Chem. Soc            



文章署名作者:            
Zhen-Ya Liu, An-An Liu, Haohao Fu, Qing-Yuan Cheng, Ming-Yu Zhang, Man-Man Pan, Li-Ping Liu, Meng-Yao Luo, Bo Tang, Wei Zhao, Juan Kong, Xueguang Shao, and Dai-Wen Pang


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