多组分吸附穿透曲线分析仪助力中大苏成勇教授团队《JACS》新成果
时间:2023-07-13 阅读:764
多组分吸附穿透曲线分析仪助力中大苏成勇教授团队《JACS》新成果:可大批量合成和可净化的Zr-MOF用于烟气深度脱硫和SO2回收
深度去除和回收SO2作为工业原料在烟气脱硫和天然气净化中具有重要意义,但开发低成本、可扩展、高效和可回收的物理吸附剂仍然是一个挑战。
在此,中山大学苏成勇教授课题组在《JACS》上发表的题为“Scalable and Depurative Zirconium Metal−Organic Framework for Deep Flue-Gas Desulfurization and SO2 Recovery”的论文报道了一种可行的合成方案来生产DUT-67,该DUT-67具有可控的MOF结构、优异的结晶度、可调节的形状/尺寸、毫克到公斤的规模,并通过回收溶剂/调节剂连续生产。此外,简单的HCl后处理得到了净化的DUT-67-HCl,其具有超高纯度、优异的化学稳定性、可逆的SO2吸收、高分离选择性(SO2/CO2和SO2/N2)、大大增强的SO2捕获能力和良好的重复使用性。通过原位X射线衍射/红外光谱和DFT/GCMC计算阐明了SO2的结合机制。从含有痕量SO2的真正的四元N2/CO2/O2/SO2烟道气中进行的一步SO2分离可以在干燥和50%潮湿的条件下进行,从而回收96%的纯度。这项工作可能为未来的SO2捕获和回收技术铺平道路,推动MOF合成朝着经济成本、扩大生产和改善理化性质的方向发展。
合成与晶体结构。
(a)用于不同目的的原-DUT-67的合成条件和制备DUT-67-HCl的后处理。插图显示了样品形状和放大设施。
(b)在DUT-67-HCl中显示8个末端OH−/H2O基团的Zr6簇。
(c)DUT-67-HCl中的八面体笼。
(d)DUT-67-HCl中的立方体八面体笼。
(d) DUT-67和DUT-67-HCl在298K下的吸水等温线。
(e) 用DUT-67-HCl重复吸水。
(f) 77K下的N2吸附等温线以及DUT-67和DUT-67-HCl的孔径分布。
气体吸附性能。
(a,b)SO2、CO2、N2和O2在273和298K下与DUT-67和DUT-67-HCl的吸附等温线。
(c)报道的Zr-MOFs吸附和分离SO2的性能比较。
(d)在DUT-67和DUT-67-HCl中吸收SO2和CO2的Qst。
(e,f)在298K下对DUT-67和DUT-67-HCl的SO2/CO2和SO2/N2的IAST选择性。
模拟烟气的柱穿透试验。
(a,b)用DUT-67和DUT-67-HCl分离N2/CO2/O2/SO2(81.8:15:3:0.2)混合物。
(c,d)用DUT-67和DUT-67-HCl在不同温度下分离烟气。
(e)DUT-67-HCl的循环柱穿透试验。
(f,g)在干燥和潮湿条件下用DUT-67和DUT-67-HCl分离烟道气。
(h,i)DUT-67和DUT-67-HCl的SO2解吸曲线。
除非标注温度,否则所有数据都是在298K下收集的
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