黄石公园蒸汽船间歇泉喷发前、中、后期CH₄和CO₂扩散气体排放
时间：2023-12-08 阅读：722
几十年来，像黄石国家公园这样的热液环境中气体的释放一直是热门研究方向。先前在黄石公园进行的研究量化了火山口和大气之间交换的二氧化碳量，强调了黄石公园如何通过火山口每年排放约4.4×107公斤的二氧化碳。
诺里斯间歇泉盆地(Norris Geyser Basin, NGB)位于黄石公园的西北部，是蒸汽船间歇泉的所在地。蒸汽船间歇泉在公园的数百个间歇泉中脱颖而出，是因为它向空气中喷射的流体-气体混合物可以超过115米的高度，。气体主要由可冷凝蒸汽和不可冷凝CO2组成，还有少量其它不可冷凝气体，如CH4。虽然蒸汽船并不定期喷发，但间歇泉最近变得非常活跃。2000年至2017年期间，发生了11次火山喷发；然而，在2018年3月至2021年2月24日期间，蒸汽船喷发了129次。为了研究气体排放的变化是否可以作为间歇泉喷发的前兆，2019年6月12日，我们连续测量了间歇泉在一次喷发事件前后30米处甲烷和二氧化碳的扩散排放。
本研究使用了两台仪器来测量地表通量。
Eosense自动呼吸室(AC)被安装在距离间歇泉约30米的地面上，在间歇泉和蓄水池泉之间。AC被编程为关闭15分钟，允许气体从地下逸出积聚，打开5分钟冲洗一次，完成一个周期，期间共进行17次测试，其中喷发前完成了7次测量(包括前兆测量)，喷发后进行了10次测量。自动呼吸室(AC)通过管路连接到Picarro G2201-i CO2、CH4浓度及同位素分析仪，组成CRDS-AC通量及同位素观测系统，该系统可以测量CH4和CO2的浓度及其碳同位素组成，δ13C-CH4和δ13C-CO2大约每4s测量一次。在浓度-时间曲线稳定1 - 2分钟后的前3 - 4分钟，用斜率乘以自动呼吸室(AC)内部体积和底座横截面积的商来估算通量。CRDS仪器放置在多功能车(GorrillaCarts®GORMP-12)上。在车上，由两节12V直流深循环船用电池并联连接，通过直流-交流电源逆变器为分析仪供电。
期间还使用了仅测量CO2通量的单个便携式呼吸室(PAC)。该PAC是一个闭路EGM-5便携式CO2气体分析仪(PP Systems, Amesbury, MA)，腔室直接连接到分析仪，提供二氧化碳浓度的高频繁测量(10赫兹)。使用线性模型计算CO2通量。PAC系统在另外三个标有标记的位置进行移动测量，这增加了本研究期间测量的空间足迹。
在单次蒸汽船间歇泉喷发前~3 h、喷发中和喷发后~ 2 h测量了地表CO2和CH4通量以及其碳同位素组成。以观察扩散排放活动的变化是否与喷发的特定阶段有关，从而揭示诺里斯间歇泉盆地中地下气体的运移机制。
在喷发之前和整个喷发过程中，我们使用Picarro CRDS分析仪测量弥漫性气体排放，我们将其报告为地表通量。对于CH4，喷发前后的通量在误差范围内相同，平均值分别为42.3±1.3和42.3±1.6 mg m−2 day−1。同样，CO2在喷发前(50.3±1.8 g m−2 day−1)和喷发后(52.3±2.2 g m−2 day−1)表现出相似的通量。
然而，在喷发之前(不到25分钟)，与之前6次Picarro CRDS分析仪测量的平均值有偏差。这第七组测量发生在从静息期阶段到预演期阶段的过渡期间，显示CH4和CO2的通量分别下降了58%和50%。这种偏离发生在静息期(a)的结束和预演期(b)的开始，在绘制的时间序列中清晰地说明了这一点，该阶段称为前体测量(图2)。
连续的CRDS-AC δ13C测量表明，重同位素在每个腔体中都有富集。在每个气室围封期间最后10次δ13C测量值的平均值作为δ13C源值。结果得出δ13C-CH4 = - 27.5±0.3‰，δ13C-CO2 = - 3.9±0.1‰(图4a)。这些源组成比各自的大气端元(CH4≈−47‰和CO2≈−8‰)的同位素重。例外是一组前体测量，其中δ13C-CH4为−35.7±2.1‰，δ13C-CO2为−6.2±0.4‰(图4b)。前驱体测量值明显比非前驱体测量值轻，并且更接近大气成分。
将测量到的通量和气源同位素组成结合在一个图中(图3b)，突出了前驱体测量的异常性质。图左下角的基准面表示在图2所示的时间序列中也可以观察到的前兆信号。
虽然蒸汽船喷发的具体机制不能仅由气体测量来支持，但通过整合收集的数据和先前发布的信息，这里共享了该系统的概念模型(图5)。
大量证据表明，温泉水起源于渗入并流经流纹岩的大气水，以补给NGB和公园其他地方的间歇泉。从热成因δ13C-CH4特征和地幔样δ13C-CO2组成来看，系统中大部分气体来源于深部。在两次喷发之间，我们认为存在地幔气体从深层源向上的稳态输送(图5a)。这些气体溶解在水中，在含水层顶部溶解，向地表迁移，与浅层气体混合，然后以恒定的速率从地表排出。
在距离蒸汽船间歇泉开口30 m处进行的光腔摔荡光谱测量显示，在2020年6月12日观测到的一次喷发开始前约10-25分钟，CH4和CO2的通量分别急剧下降58%和50%。这一证据表明，就在这次喷发之前，充满气体的水向间歇泉管道流动。同样，CH4 (δ13C-CH4)和CO2 (δ13C-CO2)的前体碳同位素测量值(分别为- 35.7±2.1‰和- 6.2±0.4‰)明显轻于非前体碳同位素测量值(- 27.5±0.3‰;−3.9±0.1‰)，δ13C在喷发开始后立即恢复到稳态值。热水和天然气的高估计平衡温度表明，至少在470米深处有一个深源。之前的研究呼吁监测黄石间歇泉的气体排放率，而这项研究为如何有效地进行弥漫气体测量和研究提供了一个模型。
