全固态锂电池的性能提升主要受限于无法同时解决固态电解质低的室温离子电导率和高的固-固界面阻抗这两大瓶颈问题。鉴于此，中国科学院青岛生物能源与过程研究所崔光磊研究员课题组提出一种创新策略：利用SeS2作为造孔剂，借助行星式高能球磨机为制备工具之一，初次制备高电导率自支撑三维多孔硫化物Li6PS5Cl (p-LPSCl)渗流骨架。
崔光磊研究员课题组将一定比例的Li2S与P2S5混合后，在惰性气体环境中使用高能球磨机，以600rpm转速研磨24小时，成功制备出性能的多空硫化物。
随后将聚合物前驱体溶液聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯浇注于自支撑三维多孔硫化物Li6PS5Cl (p-LPSCl)渗流骨架中，通过引发PEGMEA原位聚合得到复合固态电解质。
【研究成果】
① 固态核磁揭示Li+在该复合电解质中主要沿LPSCl相快速传输，因而该复合电解质室温电导率相较于纯聚合物电解质提升128倍，达到4.6×10–4 S/cm。
② 得益于原位聚合的策略，电极/电解质界面相容性得到显著优化。
③ LiCoO2|Li和NMC811|Li全固态电池表现出高的放电比容量及的循环性能。
这一创新的整合策略对于解决全固态电池的瓶颈问题，推进全固态电池的商业化具有重要指导意义。
【结论】
综上所述，作者报道了一种三维多孔自支撑硫化物骨架：p-LPSCl，并利用原位聚合策略制备了一种高电导率高性能的复合电解质材料。
得益于高电导率的硫化物渗流骨架，该复合电解质在室温下的离子电导率可以达到4.6×10 -4 Scm -1。原位聚合策略显著改善了电解质/电极界面使得界面阻抗从709降至112Ω cm2。利用此复合电解质制备的全固态电池显示出的电化学性能，这项研究为固体电解质的设计提供了一个非常有前途的策略，以满足高离子电导率、良好的电极/电解质界面兼容性。
该成果以“Facile Design of Sulfide-Based all Solid-State Lithium MetalBattery: In Situ Polymerization within Self-Supported Porous ArgyroditeSkeleton”为题发表在Z名期刊Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.202101523)上。
