近日，浙江大学材料学院叶志镇院士团队在蓝光发光二极管效率提升方面取得重要进展，研究成果以“Highly efficient blue light-emitting diodes based on mixed-halide perovskites with reduced chlorine defects”为题发表在国际著名期刊Science Advances (doi：10.1126/sciadv.ado5645)上。浙江大学为该论文第一单位，高贇博士与蔡秋婷博士为共同第一作者，叶志镇院士、戴兴良研究员、狄大卫教授为共同通讯作者。
钙钛矿混合卤素蓝光器件效率的发展情况可概括为“波长越蓝，提升越难”，尤其是对于深蓝和纯蓝波段的LED器件，仅采用常用的钝化手段对效率提升并不显著。器件性能不佳的主要原因有以下两点：其一，卤素原子最外层p轨道参与构成钙钛矿能带结构，氯的引入加深了价带顶，增加了空穴注入的势垒；其二，氯引入带来氯空位，形成深能级缺陷，增加了非辐射复合通道，降低了光学性能。因此在上述对钙钛矿中引入氯的两点认识基础之上，有必要进一步探究制约蓝光器件效率的关键因素，以期突破效率瓶颈。
实现钙钛矿更短波长的蓝光发射需要引入更多的氯原子，氯溴比不断增加。例如，发光波长在470 nm的钙钛矿中氯溴比已经达到约0.5，当波长继续蓝移至460 nm时氯溴比更是达到了约0.8。这一变化趋势与蓝光钙钛矿(PeLED)器件性能随波长的变化趋势有一定的相似性。也有文献指出，即使是少量的氯引入也会对器件的稳定性造成很大影响。因此，氯含量对钙钛矿蓝光器件性能的影响值得系统研究。定性阐述氯含量与深能级缺陷及能带结构改变的关系、明晰这两者对器件性能的影响将推动对钙钛矿蓝光器件工作机制的进一步理解。
团队以不同时间尺度下的光谱观察了氯含量与氯缺陷及材料光学性能之间的变化与联系，得出氯含量与纳米晶薄膜中缺陷及荧光量子产率呈负相关的定性关系，并提出一条提升蓝光LED器件性能的关键思路，即降低氯含量来抑制氯缺陷。通过A位铷补偿策略，在保证CsPb(BrxCl1-x )3纳米晶发光波长没有偏移的情况下有效降低了氯含量，明显抑制了缺陷，提升纳米晶光学性能。
铷补偿降低CsPb(BrxCl1-x )3纳米晶中氯含量并提升光学性能
团队基于含铷纳米晶制备的钙钛矿蓝光LED器件在显示需要的波段下均实现了更高的器件效率，特别是480 nm的器件效率达到了26.4%，是截止目前钙钛矿蓝光LED器件中的*高效率。
高效蓝光LED器件
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本文蓝光PeLED的皮秒时间分辨光谱测试采用使用卓立汉光公司的ST-10条纹相机搭配飞秒激光器测试得到。温度相关荧光光谱测试使用卓立汉光公司的OmniFluo900系列稳态瞬态荧光光谱仪完成。
ST-10条纹相机时间分辨率可达到5ps，可匹配多种焦长光谱仪，快速追踪超快发光的动力学过程。OmniFluo900为模块化搭建结构，通过搭配不同的光源、检测器和各类附件，为紫外/可见/近红外发光测试提供综合解决方案，也为钙钛矿发光器件、钙钛矿光伏器件及钙钛矿量子点的研发提供有利工具。
条纹相机超快时间分辨系统 OmniFluo900系列稳态瞬态荧光光谱仪
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