近日，广西大学物理科学与工程技术学院林涛博士团队提出了一种新的常温液相方法实现了零维无铅类钙钛矿单晶(Cs3Cu2X5 (X = Cl, I))的快速结晶。这一类晶体被用于构造高效的闪烁体，并用于实现X射线成像探测。
闪烁体材料在医疗诊断、核物理和安全检测等领域中具有重要应用。传统闪烁体如碘化铯（CsI）和掺铈钇铝石榴石（LYSO）虽然性能优异，但其合成条件苛刻，成本高昂。近年来，铅基钙钛矿纳米晶体（如CsPbX3）因其低成本、低温合成性和优异的光电性能被视为潜在替代材料。然而，铅的毒性和材料本身的不稳定性限制了其广泛应用。
针对上述挑战，广西大学物理科学与工程技术学院林涛博士团队研究人员探索采用采用无铅的铜(I)卤化物构造新型闪烁体。与纳米晶体相比，单晶铜(I)卤化物单晶在结构缺陷密度低、发光光子散射效应小等方面具有显著优势，这对实现低剂量高分辨率X射线成像至关重要。该工作以“Fast solution-phase growth of centimeter-sized Cs3Cu2X5 (X = Cl, I) single crystals for high-performance scintillators”为题发表在期刊Journal of Materials Chemistry C上。
研究团队分别采用了甲酸辅助的改进溶液冷却（STL）法和油酸辅助的逆温度结晶（ITC）法来合成Cs3Cu2Cl5和Cs3Cu2I5单晶。通过精心选择溶剂、添加剂和温度控制策略，成功在24小时内合成出厘米级的高质量单晶。这些单晶在光学和闪烁性能方面表现优异，尤其是在X射线成像测试中展现出高吸收效率和明亮的辐射发光（RL）。
图1. (a) Cs3Cu2Cl5单晶和(b) Cs3Cu2I5单晶的合成过程。(c) Cs3Cu2Cl5单晶和(d) Cs3Cu2I5单晶形貌。在302 nm紫外光照射下(e) Cs3Cu2Cl5单晶和 (f) Cs3Cu2I5单晶照片。(g) Cs3Cu2Cl5-PMMA薄膜和(h) Cs3Cu2I5-PMMA薄膜外观。302 nm紫外照射下(i) Cs3Cu2Cl5-PMMA薄膜和 (j) Cs3Cu2I5-PMMA薄膜荧光效果。
图2. (a) Cs3Cu2Cl5、Cs3Cu2I5、CsPbBr3、硅（Si）和CsI(Tl)的吸收系数曲线与光子能量的关系。(b) Cs3Cu2Cl5、Cs3Cu2I5、CsPbBr3和CsI(Tl)在50 keV X射线下的衰减效率；(c) Cs3Cu2Cl5和(d) Cs3Cu2I5的光致发光（PL）光谱、放射光致发光（RL）光谱。(e) 连续X射线辐照的稳定性。(f) 暴露于空气后的稳定性。
基于这些高性能单晶，研究团队成功制备了均匀的闪烁屏，空间分辨率高达6.5线对/毫米。研究结果显示，Cs3Cu2Cl5和Cs3Cu2I5单晶有望成为新型低成本、高性能的绿色和蓝色闪烁体，适用于实际X射线成像。该研究为快速合成适用于实际应用的Cs3Cu2X5单晶提供了重要指导。
图3. (a) X射线成像系统示意图。 (b)、(c) 使用Cs3Cu2Cl5-PMMA薄膜和Cs3Cu2I5-PMMA作为闪烁体拍摄的X射线成像图像。(d) X射线成像的空间分辨率测量结果 。
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DOI: 10.1039/d3tc03871h
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